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解绑小天才电话手表的旧手表，可以通过以下步骤在手机APP上进行操作。
1、打开手机上的小天才APP。
2、进入小天才的页面之后，点击右下角的更多选项。
3、进入更多页面之后，点击选择相应的手表型号。
4、进入绑定旧手表的页面之后，点击解除绑定即可解绑旧手表，解绑之后，手表的信息将会清空，需要重新绑定才能使用，请注意解除绑定会清空手表的所有数据，请谨慎操作，如果手表被恶意解绑，管理员可以在APP中对手表进行远程挂失等操作来保护手表的安全，具体操作方式可以在APP的帮助中心或者客服中心咨询。
步骤适用于大多数小天才电话手表型号和版本，如果操作过程中遇到问题，建议联系小天才的客服支持获取帮助，请注意保管好自己的账号和密码，避免误操作导致解绑无法恢复。